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上海交大徐建中课题组发表青藏高原东北部气溶胶化学与天气过程相互影响的观测研究

近日,上海交通大学海洋学院博士生王易申在大气科学领域权威期刊Journal of Geophysical Research: Atmospheres上发表了题为“Year‐Long Real‐Time Measurements of Fine Particles in the Northeastern Tibetan Plateau: Insights Into Seasonal Variation and Chemical Processes”的研究论文。海洋学院徐建中研究员和侯书贵特聘教授为共同通讯作者。合作单位包括中国科学院西北生态环境资源研究院、中国气象局瓦里关全球大气本底站。上海交通大学海洋学院为论文第一完成单位。

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图1. (a)瓦里关和其他青藏高原研究站点的位置以及青藏高原的气候特征。(b)研究期间各季节风向风速图。

青藏高原被称为“第三极”,其上大气污染物主要来源于区域长距离输送,该输送主要受到中纬度西风环流和亚洲夏季风调控(图1a)。但由于自然环境恶劣,青藏高原地区长尺度原位气溶胶观测数据匮乏,这限制了对该区域气溶胶输送过程及大气化学过程的认识。本研究于2023年6月至2024年5月使用气溶胶化学组成在线监测仪(ToF-ACSM)在青藏高原东北部瓦里关全球大气本底站(位于西风-季风影响过渡区),针对非难熔性细颗粒物(NR-PM2.5)进行了为期一年的在线原位测量。通过结合实测气象数据和后向轨迹模型,本研究揭示了NR-PM2.5质量浓度和有机气溶胶(OA)演化过程的季节变化特征及调控机制,为深入理解青藏高原气候系统与大气气溶胶之间的关联机制提供了重要科学依据,填补了该领域长期观测数据的空白。

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图2. 夏季和春季气溶胶降水清除效应和降水特征的比较。(a,b)夏季和春季日均NR-PM2.5浓度和降水量的时间序列。瓦里关夏季和春季(c)东风频率、(d)NR-PM2.5含量、(e)日降水量和(f)降水频率的比较。

研究发现,受亚洲夏季风和西风调控的风向呈现显著的季节变化,春夏季为偏东风,秋冬季为偏西风。偏东风在春夏季将受污染的气团从城市地区携带到瓦里关,而在秋冬季,主要受来自西部的清洁大气主导。理论上东风频率最高的夏季NR-PM2.5浓度较高,然而其在春季达到峰值,高频率的夏季降水对NR-PM2.5具有较强的清除作用,是其颗粒物浓度低于春季的原因(图2)。

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图3. 不同季节有机气溶胶的演化路径及其与全球观测数据的比较。(a,b)不同季节有机气溶胶的f44-f43和Van Krevelen图。(c)有机气溶胶的Van Krevelen图,包括瓦里关各季节的平均值、青藏高原其他研究站点的观测值以及全球数据集。(d)夏季的生物质燃烧排放事件,以及(e,f)秋冬季和夏春季的低氧化性二次有机气溶胶氧化事件中有机气溶胶的f44-f43散点图。

在全年观测中有机物贡献达到37%,占据主导地位。有机气溶胶在夏季由生物质燃烧有机气溶胶(BBOA)、低氧化性二次有机气溶胶(LO-OOA)和高氧化性二次有机气溶胶(MO-OOA)组成。而在秋季、冬季和春季仅由LO-OOA和MO-OOA组成。秋冬季LO-OOA的f60远超背景值,表明生物质燃烧是秋冬季LO-OOA的重要来源。

本研究通过Van Krevelen图,分析了OA的氧化过程。BBOA的氧化过程显示其f43较低,氧化路径位于LO-OOA的左侧(图3d),这表明由BBOA氧化而来的LO-OOA也具有较低的f43。因此,由BBOA氧化而来的LO-OOA比例将影响LO-OOA向MO-OOA的氧化起点位置。LO-OOA在秋冬季受生物质燃烧排放的影响更大,其氧化起点也相对春夏季更靠左侧(图3e)。另一个关键因素是氧化终点,即MO-OOA。春夏季的MO-OOA具有较高的f44和较低的f43,位于左上角(图3f),表明氧化态较高,而秋冬季则较低。大量研究表明,液相过程主导了MO-OOA的形成,并导致有机气溶胶的最高氧化态。在夏季和春季,亚洲夏季风携带了大量的水汽,这可以极大地促进有机气溶胶的液相反应。这反映在MO-OOA在f44-f43空间中向左上方移动,在Van Krevelen图中曲线变得更陡(图3b)。因此,增强的液相过程导致OA氧化终点向更高氧化态延伸。本研究揭示了青藏高原东北部大气细颗粒物受亚洲夏季风与西风带的交替作用,强调了气候系统与大气气溶胶之间的联系。

本研究由国家自然科学基金项目(42476249、42021001)、国家重点研发计划项目(2023YFF0805300)、中央高校基本科研业务费专项资金等共同资助完成。

论文链接https://doi.org/10.1029/2025JD044275

海洋学院
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