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交大溥渊万佳雨团队发表固态电解质理性合成设计的最新成果
上海交通大学溥渊未来技术学院万佳雨副教授团队在国际权威期刊Science Advances和Advanced Materials上相继发表关于模版助力固态电解质的超快合成设计以及高熵固态电解质的界面设计等研究工作。系列工作分别得到了西湖大学朱一舟、杨尧团队、南方科技大学曾林团队等合作团队的支持。
第一篇研究成果以“Unveiling Phase Evolution of Complex Oxides toward Precise Solid-State Synthesis”为题发表于国际期刊 Science Advances (https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adx3927)。固态合成是当前制备无机材料最常用的方法之一,具有工艺简洁、适于规模化的优势。但在合成结构复杂的多组元氧化物时,反应路径往往充满不确定性,容易形成热力学稳定但功能无效的杂相,从而严重影响材料性能与重复性。传统固态合成缺乏对反应中间态的调控手段,多数依赖反复实验调整前驱体比例与热处理工艺,效率低、成功率有限。近年来,研究者逐渐认识到,中间相在固态反应中不仅是过渡物种,更可能在动力学上决定最终产物的成核路径。因此,如何通过“可控构筑”特定中间相,引导反应沿向目标相的优选路径,是实现精准合成的核心问题。尤其是在高性能电解质、复杂氧化物等高要求材料体系中,这一问题尤为关键。
图1:i-FAST策略原理与适用性验证
针对上述挑战,上海交通大学万佳雨与西湖大学朱一舟团队提出一种全新的诱导剂辅助结构模板组装策略(i-FAST),通过引入微量诱导剂优先生成结构与目标产物高度相似的中间相,从而构建明确的反应路径,实现了多种复杂氧化物的可控合成。该策略在石榴石、烧绿石和钙钛矿等三类典型晶体结构材料的超快合成体系中均得到验证,具有广泛适应性。本文提出的结构模板诱导策略,通过设计热力学优先形成、结构与目标产物相匹配的中间相,可直接引导目标相的快速高纯成核,突破传统路径依赖与“黑箱合成”困局。
值得一提的是,研究团队利用超快合成技术与XRD表征联合的准原位XRD方法,实现了采集时间与数据分辨率的有效解耦,从而在极短时间尺度内捕捉并解析固态反应中的关键中间相,解决了秒级快速合成反应的“黑盒困境”。结合TEM多尺度结构分析与第一性原理计算,本文系统揭示了结构模板在引导动力学路径和提高反应选择性方面的核心作用,为未来固态材料的理性设计与高效合成提供了新范式。
第二篇研究成果以“Rational Design of High-Entropy Garnet Electrolytes via Computational Screening for Stable Lithium Interfaces in All-solid-state Batteries”为题发表于国际期刊 Advanced Materials(https://doi.org/10.1002/adma.202509838)。此研究挑战了“石榴石型SSE与锂普遍兼容”的传统假设,系统揭示了高熵LLZO材料存在成分相关的界面稳定性差异。通过针对Zr位置的主元素开展热力学还原性评估,作者提出“LixMyOz-锂反应能”作为预测界面反应活性的关键指标。通过筛选Zr位替代主元素的热力学还原倾向,识别并验证出Nb、Mo、W、Cr和Bi等易与锂反应的高风险元素,并成功合成出一种界面稳定的新型HE-LLZO(Li6.6La3Zr0.4Sn0.4Hf0.4Sc0.2Ta0.6O12)。研究提出了高熵SSE关键的设计原则:主阳离子选择必须兼顾晶相稳定性、离子迁移率和对锂的热力学惰性。该研究建立了一种可推广的高熵固态电解质和多元素材料的设计框架,为开发界面稳定的下一代固态电池材料提供了新方向。
图2. 与金属锂接触的典型稳定与不稳定HELLZO固态电解质(SSE)表现。
通讯作者简介
万佳雨
上海交大溥渊未来技术学院,未来电池研究中心执行主任,副教授,博士生导师。曾在美国斯坦福大学进行博士后研究,合作导师为Yi Cui教授与Zhenan Bao教授;在美国马里兰大学获得博士学位,师从Liangbing Hu(现耶鲁大学讲席教授);本科毕业于华中科技大学。研究方向主要为储能材料与器件、先进制造等。到目前为止,在能源和材料领域的国际著名学术期刊如Science, Nature Nanotechnology, Nature Energy, Science Advances, Joule等发表SCI论文100余篇,总被引用15,000余次,H因子57。研究成果被多家海内外知名媒体撰文报道。曾获得美国真空协会全美博士研究生奖“Dorothy M. and Earl S. Hoffman Award”(全球每年一名)、中国留学基金委颁发的“国家优秀自费留学生奖学金”,科睿唯安全球高被引学者(2024),斯坦福大学全球前2%科学家年度榜单(自2020年起连续入选)。入选福布斯中国海归菁英100人,上海科技青年35人引领计划获奖者,2025上海创新创业十大典型案例,美国化学会Energy & Fuels明日之星奖,英国皇家化学会JMCA以及Green Chemistry新锐科学家奖,斯普林格·自然Med-X青年科学家奖。担任eScience, National Science Open, Materials Today Energy, Chinese Chemical Letters, Information & Functional Materials, Chain, Carbon Energy, 稀有金属等杂志青年编委,受邀在国际会议、高校、科研院所及平台做主题报告、邀请报告等100余次。
深度能源实验室网站:https://www.x-mol.com/groups/deepenergy