近日，上海交通大学物理与天文学院陈鹏课题组与许霄琰课题组在Physical Review Letters上发表了题为“Spectroscopic evidence for possible quantum spin liquid behavior in a two-dimensional Mott insulator”的研究论文，揭示了单层1T-TaS2中金属-绝缘体相变和量子自旋液体谱学行为。

当具有局域化磁矩的莫特绝缘体中因量子涨落足够强而抑制自旋有序时，则会出现量子自旋液体态(Quantum Spin Liquid, QSL)。QSL具有奇异的量子特性：即自旋和电荷信息分离的集合激发—自旋子(spinon)和电荷子（chargon）,这一直引发研究者的极大兴趣，但其证据主要局限于对自旋自由度的测量。理论上认为，QSL的电子态激发由自旋子和电荷子以及规范场耦合形成。在平均场近似下，自旋子和电荷子色散的卷积产生的电子能谱函数具有连续谱的特征，因而可以通过角分辨光电子能谱（Angle-resolved Photoemission Spectroscopy, ARPES）进行探测（图1）。

图1 量子自旋液体态电子分数化激发形成电子能谱示意图

研究团队通过分子束外延法成功制备了高质量单层1T-TaS2薄膜，这种单层体系可以有效地排除层间耦合作用的影响。ARPES测量发现，在低温下单层1T-TaS2费米面附近出现平带，并且打开约260 meV的能隙，表明其绝缘性质。变温实验结果表明该能隙随温度升高而减小，拟合的相变温度（TC = 353 ± 12 K）是块体相变温度 （180 K） 的两倍，说明在二维 1T-TaS2中存在更稳定的莫特绝缘特性（图2）。费米面附近的平带表现出多个奇异特征：首先，尽管该平带在动量空间中几乎无色散（约10 meV），但其在点处半高宽约为0.2-0.3 eV，是其他能带的2-3倍；其次，随着动量的增加，该平带的谱权重迅速衰减，并在方向断开形成多个片段；最后，片段间隙随着温度升高增大，表明其起源并不是由电荷密度波打开的能隙。这种首次观察到的电子能谱特征与QSL低能有效模型给出的spinon-holon连续谱相符（图3）。

图2 (a)单层1T-TaS2的ARPES能谱，(b)和(c)能隙的温度依赖性和相变温度

 由于电荷中性限制，1T-TaS2中预测的自旋子费米面难以被直接观测到，但可以通过磁性原子表面掺杂来研究。随着Fe或Co掺杂量的增加，平带的强度减弱，费米能附近的能隙逐渐关闭。能隙的减小表明在下Hubbard能带边缘附近存在填充能隙的态。这种掺杂效应并不能用化学势的刚性移动来描述，而是来自于游离的自旋子与磁性杂质的耦合，这种耦合形成自旋子近藤云，从而导致电荷重新分布。作为比较，非磁性杂质（如Na和K）的掺杂效应显示了完全相反的结果：不仅能隙进一步打开，平带强度也增加。分析表明，非磁性原子引起的化学势变化在掺杂中起到了主要作用。这些发现为从电子自由度的角度探索QSL证据开辟了新途径。

图3 单层1T-TaS2的ARPES能谱和低能有效模型模拟结果对比

上海交通大学物理与天文学院博士生陈海洋和王佛泓为论文的共同第一作者，陈鹏与许霄琰为共同通讯作者，高强，香港科技大学的高雪健博士和Kam Tuen Law教授为论文的合作作者，上海光源的陈振华与黄耀波研究员提供了基于同步辐射的光电子能谱支持。本工作主要由国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市科委、上海浦江计划，阳阳发展基金等项目的资助，在此深表感谢。

文章链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.134.066402